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5-羟甲基糠醛氧化中质子脱嵌和吸附效应

作者:山东一诺生物来源:浏览次数:202日期:2023-11-09

5-羟甲基糠醛(HMF)的氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)与对苯二甲酸(PTA)的结构相似,可在工业生产中作为PTA的替代品。

电催化氧化5-羟甲基糠醛包含两个关键步骤:1. 电驱动的催化剂脱氢步骤;2. HMF在活性位点上的自发氧化步骤。认识二者的协同机制是深入理解催化反应的关键环节。

北京化大研究团队通过Co掺杂Ni(OH)2获得了NiCo氢氧化物(NiCo),随后在NiCo表面负载Pd纳米团簇制备了Pd/NiCo催化剂。以Pd/NiCo为研究对象探讨了5-羟甲基糠醛氧化反应中催化剂的脱氢步骤和底物吸附的协同机制,深化了对此类氧化反应的理解和认识。分别使用Co掺杂和Pd负载的策略分别对催化剂表面脱氢和HMF在活性位点上自发氧化步骤进行优化,在降低催化剂脱氢能的同时提升了5-羟甲基糠醛吸附的反应动力学。

成键分析和对比实验揭示了Pd与HMF中共轭环的相互作用,即Pd物种通过轨道杂化与HMF中的共轭环形成d-σ键,改善了催化剂对HMF的吸附作用,从而增加了Ni3+-O活性物种与5-羟甲基糠醛的接触概率。

山东一诺生物,是以生物质材料为原料,生产糠醛、糠醇、四氢糠醇、2-甲基呋喃、2-甲基四氢呋喃、n-甲基吡咯烷酮、生物基戊二醇系列产品、2,5-呋喃二甲酸、聚四氢呋喃等。可替代传统石油基原料,具有绿色低碳、原料再生等明显优势。先后荣获“国家高新技术企业”、国家专精特新“小巨人”企业、“国家知识产权优势企业”、“中国中小企业创新100强”、"好品山东"品牌等。

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